学术动态丨潘俊瑜 晚冰期以来南岭西部亚高山湖泊沉积物汞元素富集历

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本期导读

文章利用南岭西部大坪沼泽采集的湖泊沉积物，重建15400年以来汞积累的历史。其结果表明，汞的自然输入深受不同气候条件的影响：在湿热条件下，植被条件改善引起的表层土壤有机质增加，有利于表层土壤结合的汞进入湖泊，从而导致更高的汞积累率；在相对冷干条件下，则会呈现相反的情况。该地最早受到人为影响的汞污染是3400 cal. yr BP（商朝早期）。人为影响汞输入主要出现的四个阶段：~3358-2170、~2170-1730、~1369-1043、~ 600–250 cal. yr BP（分别对应于商周、秦汉、隋唐和明清王朝）。而人类活动对汞输入作用的减弱则发生在~1750 -1400 cal. yr BP。文章结果揭示了末次冰期以来自然汞积累的历史以及过去3400年人为活动引起的大气汞的存在。

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本期导读文献

Junyu Pan,Wei Zhong,Zhiqiang Wei,Jun Ouyang,Shengtan Shang,Susu Ye,Yuanhan Chen,Jibin Xue,Xiaowen Tang. A 15,400-year record of natural and anthropogenic input of mercury (Hg) in a sub-alpine lacustrine sediment succession from the western Nanling Mountains, South China[J]. Environmental Science and Pollution Research,2020,27(6).

传送门：https://doi.org/10.1007/s11356-020-08421-z

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期刊简介

该期刊为SCI收录，2020年影响因子/JCR分区：3.056/Q2

传送：www.springer.com/environment/journal/11356

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论文要点

研究背景

汞对环境的污染是一个严重的全球性问题，其具有毒性和潜在的生物积累。从水生初级生产者开始，到鱼类、鱼类鸟类和哺乳动物，汞在大气与陆生和水生系统之间的循环作用已经得到了广泛的研究。过去研究关注过去汞积累率的变化，评估人为对全球大气汞周期的影响，这对于预测大气汞沉积和未来减排来说至关重要。然而，由于缺乏汞积累的长期记录，中国在准确评价自然和人为输入对汞循环的相对贡献这一方面较为不足。

在本研究提供了15400年以来在南岭西部山脉的亚高山湖泊沉积物中汞积累的记录，其目的是评估湖泊中汞输入的变化，并了解它们与气候、环境变化和人为影响的关系。

研究区域

大坪泥炭地(~26°10' N，110°07' E) 位于南岭西部城步苗族自治县南山牧场境内。该地区海拔约为1620 m，属中亚热带山地气候，年均降水量约为2000 mm，年均气温约为10.9℃，干湿季明显。大坪泥炭地主要形成和发育于以火成岩的黑云母花岗岩、二长花岗岩和角闪花岗岩等风化壳为基底的宽谷洼地。由于降雨量大、蒸发量小、雾日较多，形成温凉湿润的气候条件，植物残体分解缓慢，沼泽植物丛生，泥炭埋藏厚达1 m以上且储藏量超过100000 m3，该研究区域至今地表过湿或积水，泥炭仍在积累。盆地中心为灯芯草、知风草和鼠尾草等占优势的泥炭沼泽，局部有芦苇及泥炭藓。

采样与数据

野外调查结果表明，大坪沼泽发育了典型的以泥炭和湖相沉积物为特征的湖相沉积物。本研究使用深度为大坪236cm的岩芯，测定了汞浓度(Hg-C)和钛的含量，计算出汞的积累率(Hg-AR)、汞富集因子、人为影响下的汞积累率。本研究分析了总有机碳（TOC）、总氮（TN）、干容重（DD）、花粉、汞和钛等指标。

所用公式：

1、汞的积累率计算：

Hg−AR=10×Hg−C×DD×AR

其中Hg−AR 为汞积累率（ng m−2 year−1），Hg-C为样品汞浓度（ng g−1），DD为样品干体积密度（g cm−3），AR为沉积物堆积率（cm year−1）。

2、汞富集因子计算：

Hg−EF=( Hg−sample / Ref−sample ) / (Hg−background / Ref−background )

其中Hg−EF是汞富集因子；Hg−sample / Ref−sample是样品中的Hg/Ti比值；Hg−background / Ref−background是背景值的Hg/Ti比值。

3、人为影响下的汞积累率：

Hg−ARA = (( Hg−AR – (Hg−AR / Hg−EF )) / Hg−AR )×Hg−AR

其中Hg−ARA是人为汞的积累速率(ng m−2 year−1)，

Hg-AR和Hg−EF分别表示汞的积累速率(ng m−2 year−1)和汞的富集因子。

结果

文章利用南岭西部大坪的湖泊沉积物，重建了15400年以来汞沉积的记录。本研究的结果表明，汞浓度(Hg-C)和汞积累率(Hg-AR)变化范围分别为4.19 ~ 143.30 ng g-1(平均52 ng g-1)和0.29 ~ 16.34 ng m-2(平均5.53 ng cm-2 y-1 )(图1)。Hg-C记录与Hg-AR呈显著正相关，且均呈上升趋势(图1a,b )。在大坪地区观测到的较低的Hg-C和Hg-AR值通常对应于干冷期，例如新仙女木期；相反，较高的Hg-C和Hg-AR值与潮湿和温暖时期相吻合，如BA事件(B-A)和全新世最适期。

图1 汞浓度(Hg-C)(a)、汞积累率(Hg-AR)(b)、Ti含量(c)、沉积物积累率(d)、干容重(DD)(e)、碳总量(TOC)(f)、TOC/TN比值(g)、tre花粉(H)和草本植物花粉(I)

讨论

汞的来源有大气沉降、流域风化输入和有机质吸附输入等途径。碎屑输入中，Hg-C与DD、Ti含量负相关(图2a,b)， Hg-AR与DD、Ti-AR (图2d,e)正相关表明，温湿条件下地表侵蚀加强，不溶性物质一起输入导致汞浓度相对降低，而积累速率增加，凉干条件下则相反。有机质的吸附作用在Hg-C和TOC/TN比值显示出相似的变化趋势(图1a,g)可以体现。Hg-C与OM (图2c)，Hg-AR与OM-AR(图2f)强正相关证明了这一途径。大气和植被/土壤之间的汞交换是另一种沉积途径。大坪泥炭表层土壤中的Hg-C值远高于核心样品，表明有机质结合的Hg可能在表层土壤耕作中被吸附。Hg-C与树木花粉(图2g)和草本花粉(图2h)的强相关说明除了碎屑输入外，Hg输入湖泊的另一个路径可能是通过大气湿沉降以及土壤植被。

图2 汞与DD、Ti浓度和有机质(OM)的相关性，以及Hg-AR与DD、Ti积累率(Ti-AR)和OM积累率(OM-AR)的相关性

汞富集因子(Hg-EF)与Hg-AR密切相关(图3a)，记录了向岩芯顶部的增加趋势(图3b)。5100 cal BP后几乎所有样本的人为汞积累率(Hg-ARA)值都大于0，反映了Hg人为输入增强的特征(图1c)。Hg-AR在~ 4100 cal BP的急剧下降可能预示着向干旱状态的突然转变，这种转变与“4.1ka”水文恶化相一致，后者被认为是在~ 4000cal years BP时中国中部新石器时代文化崩溃的关键原因。

图3 汞积累率(a)、汞富集因子(b)和人为汞积累率(c)的变化

公元前4100年后，中国步入青铜器时代。Hg-ARA的明显增加趋势始于3400 cal a BP(图4a)，表明人为汞输入的增加。研究区附近大量提取朱砂可能会给湖泊带来更多的汞。如图4所示，商周时期(约3358-2170 cal a BP)Hg-ARA的增加趋势可能反映了这些地区朱砂的广泛开采。秦汉时期(公元前2170-1730年)，较高的Hg-ARA值可能表明，由于金银的提取和传统药物的利用，朱砂中Hg元素的输入增加，观察到Hg-ARA在1750-1400 cal a BP (大致相当于三国，南北朝)可能是由于长期的社会冲突和战争导致冶金下降，汞矿开采减少。在隋唐时期(1369-1043 cal a BP)，Hg-ARA从1350cal a BP略微增加到1100 cal a BP，这反映了随着人口增长和经济条件的日益繁荣，人们对朱砂的利用逐渐广泛。

图4 大坪人为汞积累率变化与大湖泥炭汞积累率记录的对比

主要结论

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Hg-C值和Hg-AR值记录分别从4.19–143.30 ng g−1 (平均：52 ng g−1) 和0.29–16.34 ng cm−2 year−1 (平均：5.53ng cm−2 year−1 )内波动。

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在3400年之前，大坪的汞沉积主要由自然输入引起，并不受到人为的影响。与气候历史相比，汞含量相对较高常出现在湿暖时期，而在干冷条件下，汞含量相对较低。

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文章结果表明，除了土壤侵蚀输入，大气和植被与土壤之间汞的交换也可能导致汞的输入，因此，未来应关注由全球变暖而引起自然输入的汞沉积。

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距今约3400年（商朝早期）首次发生了人类活动影响导致的汞污染。历史上出现过四次Hg-ARA值升高的阶段：58-2170 cal. yr BP(商周朝)，2170-1730 cal. yr BP(秦汉朝)，~1369-1043 cal. yr BP(隋唐朝），和~600-250 cal. yr BP(明清)；相比之下，由于长期的社会冲突和战争，汞开采和冶金业大幅减少，在~1750-1400 cal. yr BP的时间里，汞含量相对较低。并且，近几十年汞污染的增长与我国近代经济历史发展同步。

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作者简介

潘俊瑜

Junyu Pan

必威betway体育官方网站2017级研究生，导师为钟巍教授；主要研究方向为古气候与环境变化等。

必威betway体育官方网站钟巍教授课题组长期致力于我国不同气候系统影响区晚近第四纪气候与环境演化的研究，近年来重点针对岭南地区气候环境演变开展研究，先后主持和参加国家自然科学基金、“八·五”攀登青藏项目、国家“973”项目和国际合作项目20余项，主持教育部及广东省等省部级项目12项，获得省部级奖励5项，在Paleoceanography and Paleoclimatolog、 Global and Planetary Change、The Holocene、Quaternary Research、Palaeogeography Palaeoclimatology Palaeoecology、Journal of Quaternary Science、Boreas、Journal of Paleolimnology、Science in China-Ser. D (Earth Edition)和Chinese Science Bulletin等国内外主流地学期刊发表了一系列研究成果。

责任编辑 | 李汉杰 

审核 | 赵耀龙